12月19日,bw必威化学学院绿色催化与传感创新科研团队在国际权威期刊《Journal of Catalysis》(中国科学院1区Top,IF=6.5)上发表题为《Synergistic Regulation of Charge Dynamics and Reaction Pathways for Selective Photocatalytic NO Oxidation to Nitrate via Oxygen Vacancies and Plasmonic Ag Nanoparticles》的研究论文。该研究成功开发出新型光催化材料BiSbO4/AgCl-Ag-70,通过氧空位与等离子体银纳米颗粒的协同作用,实现了对一氧化氮的高效选择性氧化,硝酸盐选择性达89.2%,并显著抑制有毒副产物二氧化氮的生成。bw必威为第一完成单位,化学学院硕士生焦邓宇为第一作者,陈鹏副教授与张文东研究员为共同通讯作者。
研究团队通过水热法与光沉积法构建了BSO/AgCl异质结结构,并引入银纳米颗粒与氧空位,形成多元协同催化体系。材料表征表明,BiSbO4与AgCl之间形成清晰的异质结界面,银纳米颗粒均匀分布,氧空位浓度显著提升,为电荷分离与反应路径优化奠定了结构基础。

为解决粉末催化剂稳定性不足的难题,团队将BSO/AgCl-Ag-70负载于Al2O3陶瓷泡沫上,制成BSO/AgCl-Ag-70-CF器件。该器件在可见光下表现出卓越的NO净化性能:初始去除率高达90.0%,连续反应720分钟后仍保持79.0%的活性,且NO2生成量仅为22 ppb(占比4.2%)。陶瓷泡沫的多孔结构不仅提升了污染物吸附能力,还有效防止了活性位点阻塞,显著增强了器件的长期运行稳定性。

通过原位红外光谱与密度泛函理论计算,研究揭示了材料的高选择性机制。异质结内建电场促进电荷定向迁移,银纳米颗粒通过表面等离子体共振增强可见光吸收,而氧空位作为电子陷阱位点,协同优化了电荷分离效率。实验表明,超氧阴离子自由基是主导氧化过程的关键活性物种。
该研究通过材料结构设计与反应路径调控,实现了光催化NO氧化的高选择性与稳定性,为氮氧化物污染治理提供了新思路。未来,团队将进一步完善材料体系,推动光催化器件的实际应用,助力“双碳”目标下的环境污染防治。本研究由国家自然科学基金、重庆市自然科学基金等项目支持。
文章链接地址:https://doi.org/10.1016/j.jcat.2025.116650